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重質顆粒流態化研究現狀與展望

發布時間：2025-04-17

重質顆粒流態化研究現狀與展望

李舒月 ¹ 王歡 ^1,²周少強 ²毛志宏 ¹張永民 ¹ 王軍武 ¹吳秀花 ²

（1. 中國石油大學（北京）重質油全國重點實驗室，北京 102249； 2. 中核第七研究設計院有限公司，山西太原 030012 ）

DOI：10.11949/0438-1157.20240783

摘要流化床技術在工業中應用廣泛，其中天然鈾轉化、直接還原煉鐵、化學鏈燃燒等工業過程中使用的是顆粒密度在4.0 g/cm³以上的重質顆粒，而傳統化工、能源行業廣泛使用的則是密度較小的輕質流化床顆粒。綜述了重質顆粒流態化技術在工業中的應用情況，梳理了目前重質顆粒流態化基礎的研究進展。已有的實驗測量和數值模擬研究均表明重質顆粒的流態化行為與低密度顆粒存在顯著差異，且針對低密度顆粒的一些研究規律并不能完全適用于重質顆粒流化床。當前，對重質顆粒的流態化基礎研究尚不充分，特別是在流域轉變、傳熱傳質特性、顆粒混合分級特性、反應過程強化技術等研究方面，與傳統低密度顆粒流態化的基礎研究相比，存在巨大的基礎研究空白。最后結合相關工業過程的需要，重點討論了近期應重點補充的重質顆粒流態化基礎研究的內容。

關鍵詞流化床；天然鈾轉化；核化工；重質顆粒；流態化；數值模擬

引用本文：李舒月, 王歡, 周少強, 毛志宏, 張永民, 王軍武, 吳秀花. 重質顆粒流態化研究現狀與展望[J]. 化工學報, 2025, 76(2): 466-483 (LI Shuyue, WANG Huan, ZHOU Shaoqiang, MAO Zhihong, ZHANG Yongmin, WANG Junwu, WU Xiuhua. Current status and prospects of research on fluidization characteristics of high-density particles[J]. CIESC Journal, 2025, 76(2): 466-483)

引言

流化床因結構簡單、傳熱傳質效率高、物料混合均勻等優點，已被廣泛用于多種工業過程中，如化工、石油煉制、燃燒、干燥、冶金和環保等領域。流化床作為一個復雜的稠密氣固流動系統，準確描述氣固流動方面的物理特征及其強烈的耦合作用對于目前的理論和技術發展還是一個不小的挑戰，需要進行大量的理論和實驗研究。Geldart^[1]在1973年提出了基于顆粒粒度和密度表現出不同氣固流化狀態的比較完整的分類標準，如圖1(a)所示。他將顆粒分成A、B、C、D四類，其中A類和B類顆粒的不同表現在，A類可以表現出散式流態化特征，而B類顆粒屬于聚式流態化；D類顆粒是比較粗的顆粒，流化后氣泡較大，或表現出溝流，例如噴動床；C類顆粒是非常細的顆粒，顆粒間黏聚力非常大，流化質量很差，無法形成氣泡。目前經典的流態化著作以及已有的文獻絕大部分是針對密度較低、易于流化的顆粒，如化工中所用的催化劑（例如煉廠催化裂化催化劑，屬典型的Geldart A類顆粒）、沙粒、煤粉（屬典型的Geldart B類顆粒）、谷粒、生物質（屬典型的Geldart D類顆粒）等^[2-3]。這類顆粒的密度大部分都在1.0~3.0 g/cm^3[4]，基于此Geldart的顆粒分類也主要適用于密度相對較低的常見顆粒材料。此后發展出來的顆粒類型的修正工作，如圖1(b)，也都集中在4.0 g/cm³、密度偏低的易流化介質的范圍^[5-14]。除此之外，現有的流動理論和經驗公式，如床層壓降^[15-16]、最小流化速度^[17-18]、顆粒沉降速度^[19]、曳力模型^[20]等，大多基于低密度、易流化的顆粒推出，對于高密度顆粒在氣固流化床中的時空分布和演變規律的系統性研究極少，相關經驗模型能否對重質顆粒的流動特征進行準確合理的描述還未有系統的評估。在本課題組^[21-22]的前期工作中，基于基礎流態化實驗和數值模擬方法，嘗試驗證基于常見低密度顆粒推導出的最小流化速度經驗公式是否適用于高密度顆粒。結果表明當顆粒密度大于4.0 g/cm3時，大多數最小流化速度經驗公式在預測高密度顆粒的最小流化速度時存在較大的偏差（超過20%，圖2）。

圖1 (a)Geldart分類表征^[1]；(b)修正的Geldart流態化行為分類^[5-14]Fig.1 (a) Geldart classification of fluidization behavior^[1]; (b) Modified Geldart classification of fluidization behavior^[5-14]

圖2 (a)模擬以及經驗相關式得到的

、

和

隨顆粒密度的變化；(b)模擬結果與經驗公式

標準誤差Fig.2 (a) Variation of simulated

and

, and

predicted by empirical correlations with particle density; (b) Standard error of

但實際上，高密度顆粒流態化技術在工業領域已具有廣泛的應用，如天然鈾轉化、非高爐直接煉鐵、化學鏈燃燒等，其良好的流化狀態在這些過程中起到了至關重要的作用。探究、總結以及推導適用于高密度顆粒的流態化經驗和模型不僅可以完善流態化經典理論，并且也為相關工業的優化和發展提供指導和理論基礎。為了明確本文討論的范圍，在總結圖1(b)及圖2現有研究的基礎上，將缺少系統化研究數據的、顆粒密度超過4.0 g/cm³的顆粒定義為重質顆粒，重點圍繞此密度范圍內的重質顆粒流態化行為展開討論。在本文的敘述之前，有必要明確區分兩個相關但不同的概念：高密度流態化和高密度顆粒流態化。高密度流態化側重于在高固體濃度和低氣速條件下，研究流化床整體的密集性和流動特性，顆粒的密度在此概念中并無嚴格限制。采用高密度流態化的原因通常是為了提高氣固接觸效率，增強傳熱傳質效果，并在保持系統穩定性的同時實現更高的反應速率^[23-25]。而高密度顆粒流態化則專注于高密度顆粒材料在流態化過程中的行為，重點研究這些顆粒在高密度條件下表現出的獨特流動特性。前者關注的是系統的操作狀態和流化床的整體表現，后者則更注重顆粒本身的物理特性及其對流態化行為的影響。在接下來的內容中，首先對重質顆粒流態化技術的工業應用背景進行一個簡要的介紹，旨在強調理解和研究重質顆粒流態化技術的實際價值。接下來，對目前關于重質顆粒流態化行為的研究進展進行梳理和總結，發現重質顆粒獨特的流化現象以及系統性研究的缺失。最后，針對重質顆粒流態化技術的應用和研究進展，提出下一步亟待開展的研究方向。

1 重質顆粒流態化技術的應用背景

在一些工業領域中，處理的顆粒物料往往是密度極高的重質顆粒。這類物料在輸送、混合、反應等過程中常常面臨流動性差、易堵塞等問題，給生產效率和產品質量帶來了極大的挑戰。因此，如何實現這些重質顆粒的良好和穩定流化狀態，成為了這些工業中亟待解決的問題。下文將概述幾種典型的涉及重質顆粒流態化技術的工業過程。

核能作為一種零碳能源，在我國的能源轉型中扮演了至關重要的角色。核燃料的生產過程中，天然鈾轉化是一個至關重要的環節。目前，國內主要使用濕法天然鈾轉化工藝，主要是通過將黃餅（粗U₃O₈）經過溶解、萃取、脫硝、還原、氫氟化、氟化等關鍵工序對天然鈾化合物進行轉化加工，以制備出UO₃、UO₂、UF₄、UF₆等產物^[26-27]。為了響應我國核電發展的需求，天然鈾轉化生產能力還需持續提升，以滿足日益增長的核燃料需求。流化床反應器因優異的氣-固接觸效果，提升反應速率，且傳質傳熱性能良好，因而具有較高的生產能力。因此，流化床的反應器型式已被陸續用于脫硝、還原、氫氟化和氟化等重要天然鈾轉化工藝生產環節中^[28]，如圖3所示。我國也在積極探索并改進天然鈾轉化工藝中的流化床技術，如中核四〇四公司針對干法工藝，基于實驗室流化床裝置對U₃O₈還原過程進行了初步研究。利用化學純度較高的U₃O₈物料，通過流化床還原制備的UO₂轉化率大于50%，并針對關鍵的UO₂氫氟化工序，自主開發了兩級逆流串聯氫氟化流化床“干法”生產工藝，實現了氣固的直接接觸與反應。但實際的流化床裝置運行仍存在轉化率低且產品質量不穩定、裝置結塊且振動嚴重等諸多問題。分析造成以上問題的原因，主要在于相關天然鈾轉化工藝所涉及的固體反應物和產物都有很高的密度，如UO₂為10.96 g/cm³、U₃O₈為8.38 g/cm³、UO₃為7.2 g/cm³、UF₄為6.70 g/cm³等^[28]。這些含鈾化合物根據其生產工藝的不同，堆積密度在1.3~6.5 g/cm³，遠大于一般工業中常處理的流化顆粒。并且在實際工業中，為了實現更好的流化效果，往往采用盡可能小的顆粒粒徑，通常小于100 μm。由于目前對這類重質顆粒的流化狀態規律的認識不夠充分，因此難以精確設計和操控這類流化床，維持其較高的流化質量，且在出現操作問題時無法采取及時合理的處置措施。

圖3 流態化技術在天然鈾轉化工藝中的應用^[28]Fig.3 Application of fluidization technology in the dry natural uranium conversion process^[28]

高溫氣冷堆作為具有第四代特征的先進核反應堆，其固有的安全性特征受到了國際上的廣泛關注。這種反應堆的核心安全保障之一是采用TRISO型包覆燃料顆粒。這種燃料顆粒擁有多層防護結構，為高溫氣冷堆提供了關鍵的安全和技術保障。在眾多的顆粒技術中，流化床技術由于分散性好，可以實現顆粒的循環流動，被廣泛用于化工生產過程。而將化學氣相沉積和流化技術相結合，就產生了一種新型的材料制備技術——流化床-化學氣相沉積技術（fluidized bed-chemical vapor deposition，FB-CVD）^[29-30]。目前，國際上多個國家采用流化床-化學氣相沉積反應制備這種包覆燃料顆粒，核芯通常為二氧化鈾（UO₂）核燃料顆粒，外層則包裹有四層保護層，流化氣體通常采用氬氣或氫氣，如圖4所示。此外，一些研究還探討了采用鈾-鉬合金[U(Mo)]不規則粉末狀顆粒的流化床-化學氣相沉積包覆技術。無論是UO₂球形顆粒還是U(Mo)粉末狀顆粒，其包覆技術的共同要求是實現重質顆粒的良好流化狀態，通常采用噴動床技術以優化流化效果。這一技術的關鍵在于確保包覆層厚度均勻，以及氣固接觸的效率和均一性，對流化床的設計和流化過程的控制提出了較高的要求。

圖4 流化床-化學氣相沉積技術^[30]Fig.4 Fluidized bed-chemical vapor deposition(FB-CVD)^[30]

高溫費托合成技術（high-temperature Fischer-Tropsch synthesis，HTFT）能夠將低價值的合成氣轉化為高價值的液體燃料和化學品，有助于減少對傳統石油資源的依賴，增加能源供應的多樣性。HTFT反應器主要采用循環流化床反應器或固定流化床反應器^[31]，其形式如圖5所示，反應器將合成氣（一氧化碳和氫氣的混合氣體）均勻地輸送到催化劑層。在循環流化床或固定式流化床反應器中，合成氣通過催化劑床層向上或向下流動，確保氣體可以接觸到所有催化劑顆粒。催化劑多采用熔融法鐵基催化劑或沉淀法鐵基催化劑^[32-33]，密度的范圍在7.0~9.0 g/cm^3[34-35]。因此，在使用鐵基催化劑的高溫費托合成（HTFT）反應器中，確保催化劑顆粒實現良好的流態化狀態是至關重要的。良好的流態化能夠保證催化劑與反應氣體之間的充分接觸，進而增強反應效率和均勻性，從而顯著提高最終產品的一致性和質量。因此，設計和操作HTFT反應器時，對重質鐵基催化劑的流態化性能給予特別關注是提升系統整體性能的關鍵。

圖5 高溫費托合成主要反應器形式^[31]Fig.5 Main reactor types for high-temperature Fischer-Rropsch synthesis^[31]

近年來，化學鏈燃燒技術（chemical looping combustion，CLC）作為一種前沿的燃燒技術，因其獨特的CO₂分離能力以及相對較低的能量損失特性，受到了廣泛的關注。CLC的基本思想是利用兩個獨立的流化床反應器來替代傳統的單個燃燒反應器，如圖6所示，并選用合適的金屬氧化物作為載氧體在兩個反應器之間循環流動，以將空氣中的氧輸送到燃料側供其完成氧化反應^[36-37]。CLC載氧體顆粒多由金屬氧化物以及惰性金屬載體組成，其中部分載氧體顆粒具有較高的顆粒密度，可達到4.0~5.0 g/cm^3[38-41]，一些FeSi成分的載氧體顆粒，密度甚至可達7.0 g/cm^3[42]。在典型的CLC燃料反應器設計中，常見的配置包括鼓泡床、噴動床及循環流化床。這些設計的核心目標是實現燃料的最大化轉化，因此，反應器必須具備優秀的氣固接觸效率、顆粒的良好混合狀態以及適當的顆粒停留時間。在這個過程中，確保重質載氧體顆粒能夠實現良好的流化狀態顯得尤為重要。良好的流化狀態不僅有助于增強燃料與氧化劑之間的接觸，還可以優化熱量和物質的傳遞，從而提高反應效率和燃料的完全轉化。因此，設計和操作CLC反應器時，必須重視重質顆粒的流化性能，確保它們在反應器中能夠均勻分布并保持有效反應活性。這對于提高整個系統的性能和效率至關重要。

圖6 化學鏈燃燒技術系統示意圖^[36-37]Fig.6 Schematic diagram of the chemical looping combustion system^[36-37]

為擺脫對焦炭資源的依賴，減少傳統高爐鋼鐵冶煉過程中產生的污染，同時能夠直接利用低品位鐵礦資源，經過數十年的發展，目前已經形成了以直接還原和熔融還原為主體的現代化非高爐煉鐵工業技術（non-blast-furnace ironmaking process，NBF ironmaking process）^[43-44]。在現有的非高爐煉鐵工藝流程中，主要的還原設備包括豎爐、回轉窯和流化床等^[45-46]。氣-固流化床還原煉鐵技術的特點是以氣體作為還原劑，直接利用鐵礦粉，反應在氣-固兩相中進行，如圖7所示。與高爐煉鐵工藝相比，流化床還原技術具有成本低、原料和設備利用率高以及熱交換效率高等諸多優勢，目前已發展出多種工藝，如Midrex法、HYL法和Finmet法等。當鐵礦石在流化床中處于良好的流化狀態時，氣體能夠更均勻地通過礦石顆粒，使還原劑與鐵礦石充分接觸，從而提高反應效率。此時，還原反應能夠更快速、更完全地進行，從而提高鐵礦石的轉化率。赤鐵礦的化學式為Fe₂O₃，密度為4.9~5.3 g/cm³，密度較高，因此，為了優化氣固流化床還原煉鐵過程，提高鐵礦石的轉化率，需要合理控制鐵礦石的流化狀態。

圖7 Midrex直接還原工藝流化床反應器示意圖^[43-44]Fig.7 Schematic diagram of the fluidized bed reactor in the Midrex direct reduction process^[43-44]

空氣重介質流化床干法選煤是將氣固流態化技術用于選煤技術領域的一項高效干法分選技術^[47-48]。其分選原理與濕法重介質選煤類似，是利用空氣和加重質形成的具有似流體性質和一定密度的流化床層，依據阿基米德原理使入選物料在流化床層內按密度分層，輕物（即煤）上浮，重物（矸石）下沉。而后輕、重物料經分離、脫介獲得精煤和尾煤兩種產品，原理如圖8所示?？諝庵亟榱骰驳姆诌x介質主要是磁鐵礦粉。磁鐵礦粉原礦石密度為3.6~4.7 g/cm³，并隨含鐵量的增加而增大。在一些分選過程中，重介質選用硅鐵礦粉，其真密度可達6.32 g/cm³，堆密度為3.3 g/cm^3[49-50]，所形成的流化床密度較高，能夠實現對煤炭的高效、精確分選，對于提升煤炭質量和利用率具有重要意義。而磁鐵礦粉的流化狀態，作為分選過程中的關鍵因素，直接影響分選的效率和精度，因此在實際操作中需要精細控制。

圖8 AKAFLOW流化床分選裝置示意圖^[47]Fig.8 Schematic diagram of the AKAFLOW fluidized bed separator^[47]

綜上所述，重質顆粒的流態化問題在諸多工業生產過程中扮演著重要的角色。這些工業實例體現了流態化技術的應用，更體現了在含有重質顆粒的流化床中實現良好流化狀的重要作用。因此，深入探索重質顆粒的基礎流化特性，并進一步開發重質顆粒流態化強化技術，是提升相關工業生產效率和實現環境可持續發展的重要步驟。

2 重質顆粒流態化基礎的研究現狀

在討論顆粒的流態化現象時，最為科學嚴謹的方式是從最基本的流態化行為出發，分析顆粒與流體基本物性之間的相互作用。然而，通過對重質顆粒流態化工作的總結，發現當前對重質顆粒流態化的研究仍然十分有限，難以像輕質顆粒那樣歸納并總結出普適性的結論。因此，本節研究現狀的敘述重點在于通過現有的高密度顆粒流化研究，提煉出“輕質顆粒與重質顆粒在流態化特性上存在顯著差異”這一關鍵點，識別并突出該研究領域中的空白，其他涉及重質顆粒流態化但缺乏深入分析的工作在本文中不做討論。

2.1 實驗研究

一些學者對重質顆粒在流化床中的流化特性進行了初步實驗研究，這些研究主要集中在以下幾個方面：重質顆粒的噴動行為、密相鼓泡特性、流型轉變以及混合分析。此外，研究者們還對重質顆粒流態化的強化技術進行了探索和討論。這些研究為進一步理解重質顆粒的流化行為提供了基礎。

針對采用化學氣相沉積法（CVD）進行核燃料包覆的過程，學者們開展了一系列噴動床中重質顆粒的基礎流態化特性研究。Zhou等^[51-53]通過實驗研究了二氧化鋯（ZrO₂）顆粒（ρ=6.0 g/cm³）在噴動床中的噴動特性，實驗現象如圖9所示。實驗結果表明，目前用于預測最小噴動速度的經驗公式都是基于密度低于3.0 g/cm³的顆粒建立的，無法準確預測ZrO₂顆粒的最小噴動速度，因此基于ZrO₂實驗數據建立了新的最小噴動速度關聯式，并在關聯式中包含了錐角、靜床高度和顆粒粒徑的影響，但Zhou等的工作僅探究了一種重質顆粒，對其他重質顆粒是否同樣適用仍缺乏驗證。

圖9 ZrO₂顆粒在60°錐形床中U/U_ms分別為1.8、2.1、2.4的噴動行為實驗^[51-53]Fig.9 Experimental study of spouting behavior of ZrO? particles in a 60 ° conical bed at U/U_ms ratios of 1.8, 2.1, and 2.4^[51-53]

Goldshan等^[54]研究了二氧化鋯（ZrO₂，ρ=6.0 g/cm³）、增韌氧化鋁（Al₂O₃，ρ=3.7 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.5 g/cm³）的最小噴動速度，并對實驗過程中的壓力信號的時域及頻域進行了分析。實驗結果顯示，隨著顆粒密度的增加，最大壓降、穩定噴動壓降以及最小噴動速度都會增加。在靜態床高度保持不變的情況下，當顆粒密度增加時，需要更高的氣體速度來形成噴泉區并在床內建立正常的顆粒循環。因此，在重質顆粒的穩定噴動狀態下，出現更高的最小噴動速度和全床壓降。在噴泉區，當壓力脈動頻率小于50 Hz時，ZrO₂在功率譜密度函數（PSDF）中產生更高的振幅，尤其在頻率≤5 Hz的范圍內表現更為明顯，這表明重質顆粒在該區域內的運動更加劇烈。對于頻率>50 Hz的范圍，隨著密度的增加，功率譜密度函數顯示出略低的振幅。以上現象認為是由重質顆粒慣性力的增加造成的?；趯嶒灁祿?，Goldshan推導出適用于2.5~6.0 g/cm³密度范圍內的最小噴動速度關聯式，并與文獻中基于低密度顆粒推導出的最小噴動速度關聯式的預測值進行比較，結果如圖10所示，新關聯式具有更低的預測誤差。

圖10 (a)實驗測量的最小噴動速度與文獻中不同經驗關聯式預測值的比較；(b)Goldshan等^[54]提出的最小噴動速度關聯式與實驗數據的比較Fig.10 (a) Comparison of experimental minimum spouting velocity with predicted values from different empirical correlations in the literature; (b) Comparison of experimental data with the minimum spouting velocity correlation proposed by Goldshan et al.^[54]

在Zhou和Goldshan工作的基礎上，Guo等^[55]利用實驗探究了高溫下增韌氧化鋁（Al₂O₃）顆粒（ρ=3.2 g/cm³）、二氧化鋯（ZrO₂）顆粒（ρ=6.0 g/cm³）和銅（Cu）顆粒（ρ=8.9 g/cm³）的噴動特性，在最小噴動速度關聯式中加入顆粒密度和溫度的影響。同時，Dogan等^[56]采用與Goldshan相同的顆粒首次探討了重質顆粒在錐形噴動床中軸向氣體混合的行為。與以往San José等^[57]基于低密度顆粒推導出的錐型噴動床中的氣體擴散系數關聯式對比（圖11）發現，研究中獲得的氧化鋁和氧化鋯顆粒的分散系數值更高，說明重質顆粒要求更高的操作氣體速度。通過計算不同密度顆粒的Peclet數發現，輕顆粒的對流傳輸相對于軸向擴散更為顯著，進一步說明了重質顆粒與低密度顆粒在噴動床中存在不同的軸向氣體混合行為。以上關于噴動床的基礎流態化實驗研究表明，高密度顆粒和低密度顆粒在噴動行為上存在明顯差異。Mollick等^[58]通過實驗探究了最小噴動速度的大小與顆粒性質和床層高度的經驗關聯式，結果表明對于不同密度（2.5~16 g/cm³）和粒徑（570~2440 μm）的顆粒，最小噴動速度與床高的關系呈現出不同的指數關系（α），說明輕質顆粒與重質顆粒的噴動行為也遵循不同的規律。

圖11 Dogan實驗得到氣體擴散系數與San José基于低密度顆粒推導的氣體擴散系數預測值的對比^[55]Fig.11 Comparison of gas diffusion coefficients obtained from Dogan's experiments with predicted values derived by San José for low-density particles^[55]

噴動床多適用于需要高效混合和快速反應的場合，如催化劑的再生、固體顆粒的干燥和焙燒等。其主要優點在于能夠提供良好的氣固混合，促進快速的熱傳遞和質量傳遞。然而，高速流動也可能導致顆粒的磨損和破碎，對某些應用產生不利影響。對于一些反應速率較慢、固體物料處理量較大、對物料流量和轉化率穩定性要求較高的過程，如天然鈾轉化和直接還原煉鐵技術，采用密相流化床的反應器形式則更為合適。密相流化床能提供更穩定的流態和反應條件，適合處理大規模固體物料。目前，關于重質顆粒在密相流化床中的基礎流化特性的實驗研究非常有限，這一領域亟需進一步的探索和研究，以優化工藝設計和操作參數，提高反應效率和經濟效益。

劉坤等^[59]采用冷態試驗的方法，研究氧化鉿（HfO₂）顆粒（

）的流化性質。實驗發現，氧化鉿床層開始流化時并沒有像低密度顆粒床層一樣出現均勻膨脹，而是局部首先出現氣流通道，在床壁處可以觀察到氣體通道，床層的孔隙率也沒有增加，實驗現象如圖12所示。隨著氣流速度的增加，氣流通道由局部向整體擴散，造成物料的橫向移動之后物料充分流動才開始有氣泡現象產生，顆粒物料的流型顯示為聚式流態化。

圖12 氧化鉿床層中的氣孔和氣體通道^[59]Fig.12 Pores and gas channels in a hafnia (HfO?) bed^[59]

Rodriguez等^[60-61]通過實驗發現，相對于傳統流化顆粒30%~40%的床層膨脹率，重質的鎢顆粒（

）完全流化的床層膨脹率只有10%，造成顆粒與壁面間的熱傳導不良，嚴重影響流化質量和壁面傳熱的效率。Vanni等^[62-64]實驗研究了床徑的減小對重質鎢顆粒流化狀態的影響，發現重質顆粒的臨界直徑比常見的Geldart A類和B類顆粒的臨界直徑要高，并猜測可能是重質顆粒更高的床層摩擦力造成的。

Saayman等^[65]通過實驗發現向重質FeSi床層

）中添加細粉顆粒反而降低了鼓泡狀態下密相床層的空隙率，使得反應器性能下降，這與以往低密度顆粒床層中的研究規律相反。Bournival等^[66]運用高速攝像機研究了顆粒密度對氣泡表面穩定性的影響，發現重質顆粒在與氣泡接觸時因具有較大的慣性，容易從氣泡表面掉落，而密度小的顆粒則更容易附著在氣泡表面，阻礙氣泡的凝聚，如圖13所示，進而影響整個床層的流化行為。

圖13 不同密度顆粒與氣泡表面的相互作用^[65]Fig.13 Interaction between particles of different densities and the surface of a bubble^[65]

McIntyre等^[67]通過實驗研究了高壓下鈦鐵礦礦石

）的流動特性以及管至床層的熱傳遞系數特性，結果表明高壓的操作條件可以提高鈦鐵礦石顆粒的反應性能。同時，他指出目前大量的文獻都忽略了高壓下小而重的顆粒的流化特性。通過實驗測定的最小流化速度與常用的經驗關聯式還存在較大誤差。

Luckos等^[68-69]首次探究了鈦鐵礦（ρ=4.75 g/cm³）和鈦渣顆粒（ρ=4.01 g/cm³）的物理性質對循環流化床中流動特性和流域轉變的影響。對于這兩種材料，在常溫常壓條件下，確定了最小流化速度U_mf和輸送速度U_tr。由于鈦鐵礦的密度較高，因此測得的鈦鐵礦顆粒的最小流化速度高于礦渣顆粒。基于傳統的Ergun方程，分別為鈦鐵礦和礦渣顆粒擬合了最小流化速度的相關性。這兩個相關性都傾向于低估顆粒的最小流化速度。最后基于鈦鐵礦和鈦渣顆粒的真實流動信息，繪制了循環流化床中的流域圖，圖中信息表明在表觀氣體速度小于U_se的情況下，快速流化確實存在，并且對于較大的顆粒，環形流態的范圍會變窄。

He等^[70-71]采用實驗及模擬等方法研究了鐵礦石直接還原反應中鐵礦石顆粒

）失流化行為，發現在高表觀氣速下相對于傳統的圓柱形流化床，錐形流化床中的流化高度增加，氣固接觸效率提高。為了避免現有使用圓柱形流化床的直接還原（DR）工藝中的失流化現象，在許多工業過程中僅處理粗顆粒的鐵礦石（FINEX和FINMET^[72]：0.05~8.0 mm；Circored^[73]：0.1~2.0 mm），并在相對較低的溫度下進行處理。在這些條件下，受高密度顆粒本身較差的流動性的影響，流化床在質量和熱量傳遞方面的優勢將受到內部擴散和低反應溫度的限制。

Hessels等^[74]基于實驗室流化床裝置研究了氧化鐵顆粒（ρ=4.6 g/cm³）高溫下的流化和還原行為。實驗發現由于較大的床層質量，在最小流化速度條件下的氫氣還原實驗中，得到遠低于期望的1%的轉化率。Alekhine等^[75]設計實驗研究了重質青銅顆粒（ρ=8.79 g/cm³）在循環流化床中的“噎塞”極限并觀察到鼓泡狀態向湍動狀態的流域轉變現象。

de Vos等^[32]通過實驗研究了噴霧造粒生成的FeSi顆粒（ρ=6.7 g/cm³）以及研磨的FeSi顆粒（ρ=6.6 g/cm³）在常溫氣體中的夾帶行為，來模擬新鮮和使用后的高溫費托合成（HTFT）催化劑在流化床反應器內的氣體夾帶現象。結果表明，關于A類顆粒團聚臨界粒徑的經典概念不能充分描述重質的A類顆粒的夾帶行為。

Yang等^[76]為了研究顆粒從鼓泡向湍動狀態轉變的轉變速度，收集了29個實驗案例，其中只有2個案例的顆粒密度高于5.0 g/cm3（占所有案例的比例不到7%）。因此，基于如此少樣本進行推斷關于重質顆粒流化狀態似乎并不可靠。

另外，涉及密相床內重質顆粒的基礎流態化實驗有很大一部分是關于密度主導的顆粒離析現象的研究。通過選用不同密度的二元顆粒體系構建不同密度比，研究密度比對軸向顆粒離析現象的影響。例如，Nienow等^[77]發現雙組分混合物在流化床中會由于密度、粒徑等因素的差異發生分離，并最早定義流化過程中下沉底部的顆粒為沉積組分（jetsam），向頂部上浮的顆粒為浮升組分（floatsam）。同時，他們指出在同粒徑、不同密度的雙組分系統中，密度大的組分為沉積組分，密度小的組分為浮升組分。Chiba等^[78-79]的工作認為與顆粒粒度差異相比，密度差異更能促使多組分顆粒在流化過程中分層，這也被Rasul等^[80-81]的實驗所證實。Formisani等^[82-83]進行基礎實驗，研究了密度離析主導的鋼珠（ρ=7.6 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.46 g/cm³）二元顆粒在流化床中的流化和偏析過程，并探討了床層流化和組分偏析之間的關系。實驗結果發現，密度不同的二元混合物的流化速度區間寬度與組分間的密度差距有關，同時還與初始體積分數和初始混合狀態有關。Zhu等^[84]研究了在不同氣體降速速率下，砂子與鐵礦石混合系統的分離程度演變。這項研究探討了流化床中兩種不同密度顆粒的分離現象，特別是關注在流化床氣流速率減小過程中的分離行為。

在重質顆粒流化研究領域中，部分工作嘗試通過施加外磁場^[85-87]或增加攪拌裝置^[88]來強化顆粒的流動性。除此之外，還有研究聚焦于重質顆粒在液固流化床中的流動特性^[89-91]，發現通過減小流體與固體顆粒間的密度差，可以顯著提高重質顆粒的分散性和流動性。然而，這些強化措施的適用范圍仍然有限，尚無法廣泛應用于所有重質顆粒系統。

總體而言，學者們針對重質顆粒在流化床中的流化特性進行了初步的實驗研究。已有研究揭示了重質顆粒在流化床中的流動行為特性，這些特性與低密度顆粒存在顯著差異。然而，實驗研究在范圍和測量手段上仍存在局限性。目前的研究主要集中在少數幾種重質顆粒上，缺乏對更多種類顆粒的廣泛系統驗證。此外，實驗方法在數據采集、精度和分辨率等方面也存在一定的不足。這些限制表明，在全面理解和優化重質顆粒的流化行為方面，仍需進一步的深入研究和改進。

2.2 數值模擬研究

數值模擬方法作為基礎流態化研究的重要手段，可以彌補實驗方法的許多局限。因此，針對重質顆粒的流化行為，一些學者利用數值模擬方法也進行了深入的探索和研究。在氣固流化系統中，根據對固相顆粒的不同描述方法，可以將重質顆粒流態化的數值模擬分為歐拉-歐拉方法和歐拉-拉格朗日方法。在歐拉-歐拉方法中，氣相和固相被視為相互滲透的連續體，因此該方法也稱為雙流體模型（two-fluid model，TFM）。在此方法中，氣固兩相的控制方程均由Navier-Stokes方程描述。然而，雙流體模型無法提供單個顆粒運動的詳細信息。歐拉-拉格朗日方法中，氣相作為連續流體在歐拉框架下求解，而顆粒相則在拉格朗日框架下通過牛頓第二定律追蹤每個顆粒的運動。在這種方法中，可以考慮顆粒的密度、粒徑和形狀等屬性。根據處理顆粒間相互作用力的不同方式，歐拉-拉格朗日方法可進一步分為傳統CFD-DEM（computational fluid dynamics-discrete element method）方法、DDPM（dense discrete phase model）、粗?；疌FD-DEM以及MP-PIC方法。對于重質顆粒，由于為了實現較好的流化狀態，實際操作中通常使用較小的顆粒粒徑，這導致計算中涉及的顆粒數量非常龐大，傳統的CFD-DEM方法難以處理。因此，在模擬重質顆粒流化床時，通常采用雙流體模型或粗粒化的CFD-DEM方法。

Liu等^[92-93]通過實驗和數值模擬比較了相同粒徑條件下低密度的玻璃珠（ρ=2.6 g/cm³）和幾種重質顆粒（

在噴動床中的流態化行為差異。經過實驗驗證發現，不同密度的顆粒在流化過程中展現出了相同的最大噴泉高度。然而，顆粒的密度與所需流化氣速及床層壓力之間存在著明顯的正相關關系：顆粒密度越大，達到流化狀態所需的氣速越高，同時床層的壓力也會相應提升（圖14）。模擬結果還顯示當顆粒密度增加時，顆粒穩定噴動氣速范圍隨密度增加而擴大，同時重質顆粒的不連貫噴動存在低密度顆粒不易存在的雙頻現象，說明重質顆粒在噴動床中存在獨特的噴動現象。Pannala等^[94-95]使用雙流體方法研究了包含重氧化鋯顆粒（6.0 g/cm³）的二維錐形噴動床，他們觀察到重質床層中獨有的不連貫噴動現象。

圖14 四種不同密度顆粒的實驗結果：(a)顆粒流型；(b)與模擬結果相比進氣氣速與床層壓降隨顆粒密度的變化關系^[92]Fig.14 Experimental results for four different density particles: (a) Particle flow patterns; (b) Relationship between inlet gas velocity and bed pressure drop as a function of particle density compared with simulation results^[92]

Shao等^[96-97]基于歐拉-拉格朗日框架，建立了一個三維流化床模型來預測煤、砂、氧化鋁（Al₂O₃）、氧化鎳（NiO）和氧化鐵（Fe₂O₃）顆粒在逐漸升高的壓力和溫度下的最小流化速度。關于顆粒密度對最小流化速度的影響，該工作只給出了一個常規結論：隨著顆粒密度的減小，最小流化速度降低。

Tsurumaki等^[98]基于雙流體模型研究了不同密度蓄熱顆粒的流化特性，包括玻璃珠、2∶1鐵-錳氧化物和尖晶石顆粒，這些材料的密度分別為2.5、5.08和5.50 g/cm3。模擬結果顯示，材料的密度對流動特性具有顯著影響；低密度材料的流化速度快于重質材料。由于重力作用，床層高度顯著受顆粒密度的影響。

Chao等^[99]基于Formisani等^[82-83]的實驗數據構建了多流體模型，對鋼珠（ρ=7.6 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.46 g/cm³）組成的密相二元顆粒系統流化床中的密度主導的離析現象進行了數值模擬研究。模擬結果與實驗數據吻合良好，并且表明密度主導的二元顆粒離析行為和顆粒的速度分布都依賴于表觀氣體速度。在相對較低的表觀氣體速度下，顆粒主要發生軸向離析，而在相對較高的表觀氣體速度下，顆粒既沿軸向離析也沿徑向離析。但該研究只關心密度比對顆粒離析行為的影響而沒有討論相同密度比下顆粒本身密度范圍的流化特性。

Li等^[21-22]基于實驗、經驗關聯式以及數值模擬方法研究了當顆粒密度從低到高（1.25~10.96 g/cm3）時，初始流化階段和鼓泡流化階段基礎流化特性存在的差異，發現了基于常用低密度顆粒推導出的最小流化速度經驗公式在重質顆粒范圍具有較大偏差，且隨著顆粒密度的增加，偏差越來越大，其規律如圖2所示。此外，還可以發現重質顆粒和低密度顆粒在基本流化行為上存在顯著差異，顆粒密度增加會導致流化性能惡化，表現為氣泡變大、失流化區域、溝流以及床層膨脹比降低，如圖15所示。Lan等^[100]基于CFD-DEM-IBM方法模擬了重質鐵礦石顆粒在流化床中的富氫還原行為，但文章中主要探討了數值方法的精度以及反應動力學模型和操作溫度對鐵礦石富氫還原反應性能的影響，并沒有討論重質顆粒在流化行為上的差異以及流化效果對反應性能的影響。

圖15 (a)低密度FCC顆粒與重質UO₂的充分流動狀態對比；(b)顆粒密度和氣速對床層膨脹率的影響^[21-22]Fig.15 (a) Comparison of the fully fluidized states between low-density FCC particles and high-density UO₂ particles; (b) Effect of particle density and gas velocity on bed expansion ratio^[21-22]

McIntyre等^[101]通過CPFD方法探究鈦鐵礦在高壓鼓泡床中的流化現象。研究發現，模型能夠復現隨著流化速度和操作壓力的增加而變化的實驗趨勢，還能在平均絕對相對偏差（AARD）為4.8%的范圍內預測床層膨脹值，但對重質鈦鐵礦床層存在持續的低估。

Kraft等^[102]基于CPFD模擬方法研究了8 MW的雙流化床系統內重質青銅顆粒（ρ=8.79 g/cm³）的冷態流動。工作主要對比了不同的曳力模型對模擬精度的影響。模擬結果發現，所有研究的曳力模型都不能很好地預測床料循環速率以及系統的壓力分布。但是，該研究并沒有討論有關重質顆粒在循環流化床系統內流化行為上的差異。

另外，還有一部分工作研究了重質金屬細粉顆粒在鼓泡床中的團聚現象^[103-105]以及重質與低密度顆粒在鼓泡流化床中的二元混合問題^[79,106]，但以上工作都沒有具體討論并指出顆粒密度對流化特性的影響以及相關流化規律在不同密度范圍的表現差異。

盡管目前已經采用傳統的數值模擬方法對重質顆粒的流態化行為進行了初步探究，但現有的數值模型大多基于輕質顆粒的實驗數據推導而來，如曳力模型和固相應力模型等。這些模型是否適用于重質顆粒的流動狀態預測，尚未得到廣泛的數據支持和驗證，因此其研究結論的可信性仍需進一步驗證。

2.3 研究進展總結

本文中涉及的重質顆粒流態化研究的范圍及主要結論如表1及圖16所示。從圖16中顆粒物性分布特點可知，現有研究中使用的重質顆粒按照傳統的Geldart顆粒分類方法多屬于B類和D類顆粒，其是否遵循常規的B類/D類顆粒的流化特征，還缺少細致的基礎研究。另外，通過總結以往研究，可以提煉出本文的關鍵結論，即“輕質顆粒與重質顆粒在流態化特性上存在顯著差異”。但由于目前仍然缺乏系統嚴謹的研究數據，無法像常見的輕質顆粒一樣建立較為普適的經驗和理論。對于重質顆粒工業應用背景的討論，希望幫助讀者認識到，對于重質顆粒，探討并總結其最基本的流態化現象，對于理解和優化高密度顆粒的流態化行為具有重要意義。目前相關基礎研究的缺失進一步突顯了開展重質顆粒流態化特性研究的必要性和緊迫性。

表1 重質顆粒流態化研究總結Table 1 The summary of research on fluidization of high-density particles

圖16 本文討論的重質顆粒性質的分布范圍Fig.16 Distribution range of particle properties in the works cited in this paper

3 結語

無論從實驗測量、數值模擬還是工業實踐均證明重質顆粒的流化行為與低密度易流化顆粒存在明顯差別。且根據以往的研究，重質顆粒系統在操作過程中極易出現溝流、騰涌和死區等不正常流化狀態^[59,107-112]，這對相關生產過程的穩定運行十分不利。目前對重質顆粒流態化特性的研究并不充分，多為針對單一重質顆粒在特定工況下的流動行為的描述，而對重質顆粒在整個流域內的流態化特性以及與低密度顆粒流動性的差異缺少系統的研究和總結。同時，現有的流動理論和經驗公式能否對重質顆粒的流動特征進行準確合理的描述還未有系統的評估。如何定性乃至定量地預測重質顆粒流化系統流域及其轉變，是設計和優化相關過程的基礎。針對現有重質顆粒流態化工業系統存在的問題，目前亟需加強以下重質流態化相關的研究方向。

（1）流域轉變。關注不同操作條件下，重質顆粒在流化床中從一個流態轉換到另一個流態的行為和機理，比如從固定床向鼓泡流化床再向湍動流化床的轉變，這些轉變對流化床的設計和操作有重要影響，理解流域轉變的動力學和控制因素是優化流化床性能的關鍵。

（2）傳熱傳質特性。針對重質顆粒流態化工業反應系統，研究應聚焦于探究重質顆粒間以及顆粒與氣體間的傳熱和傳質規律、探索增強顆粒間傳熱傳質效率的方法。

（3）顆?；旌戏旨壧匦?。研究重質顆粒流化床內多分散顆粒系統的混合與分離，包括研究不同操作條件下顆?；旌暇鶆蛐缘挠绊懸蛩亍Ｍ瑫r，探討如何通過調整床層結構或添加內構件結構來提高混合或分離效率。

（4）反應過程強化技術。對于重質顆粒，如何保持良好的流化反應狀態是一大挑戰。下一步的研究應聚焦于開發重質顆粒流化床反應過程的強化技術，如調整顆粒大小分布、床層高度和氣體流速，以及探索新的流化助劑和技術來優化流化質量，提高反應效率。

針對重質顆粒流化的數值模擬，未來的發展應關注以下幾個難點：

（1）需對現有模型在重質顆粒條件下的適用性進行系統性驗證和改進；

（2）需開發能夠準確描述重質顆粒與流體相互作用的新模型，以提高預測精度；

（3）建議結合實驗數據，不斷修正和優化數值模擬的參數，以增強其在實際工業應用中的可靠性；

通過對這些領域的深入研究，可以有效解決現有重質顆粒流態化系統中的問題，提高流化床的設計和操作效率，從而更好地滿足工業需求。這些研究不僅有助于理論的發展，也為流態化技術的實際應用和進一步創新提供了科學依據和技術支持。

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重質顆粒流態化研究現狀與展望

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引言

1 重質顆粒流態化技術的應用背景

2 重質顆粒流態化基礎的研究現狀

2.1 實驗研究

2.2 數值模擬研究

2.3 研究進展總結

3 結語

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